The drunk seemed sure of himself.

本句，of 表示“关于；对于” 之意。意思等于about。

字面意思是：那个醉汉对于自己似乎很相信。

引申为：那个醉汉似乎很自信。

be/seem sure of 结构，一般比较固定，不宜拆开分析。这种结构，我们可以理解为：及物动词型的 be + adj. + of。把整个词组理解为“一个及物动词”，of 后面的词语为其宾语，而且，每个词组可以找到一个替代的及物动词。例如：

be afraid of  害怕       

be aware of  意识到     

be sure of  相信，确信   

be certain of  相信，确信

be capable of  能够做到

be fond of  喜欢    

be full of  充满

be short of  缺乏

be rid of   除去；摆脱

be tired of  厌烦；厌倦

be careful of  小心；警惕

如果一定要分析 of himself 的成分，就看作是形容词 sure 的补足语。没有这个介词短语，句子意思就不完整。