如果把 until 换做 at，意思就彻底变了。语法对，意思错，句子仍然错！

It was occasionally used as a royal palace for the Kings and Queens of England at the time of James I.

It was occasionally used as a royal palace for the Kings and Queens of England until the time of James I.

第一句是说：伦敦塔用作皇家宫殿是在詹姆士一世统治时期。（与事实不符）

第二句是说：伦敦塔用作皇家宫殿是在詹姆士一世统治之前。

until 的意思指：一个动作或状态，持续到 until 后面的时间为止，到了这个时间必须结束。因此这里翻译为“在......之前”。据说，伦敦塔此后变成了监狱、刑场，还有幼儿园等。