当表示两个正在发展变化的情况，通常用 as。如：

Things are getting better and better as time goes on. 随着时间的推移，情况越来越好。

As it grew darker, it became colder. 天色越晚，天气越冷。

对于你的句子，要注意became less and less patient 的意思，它表示“变得越来越没有耐心”，这显然是一个变化的过程，故用 as。

更多关于 when, while, as的用法区别，请阅读以下链接：

http://www.yygrammar.com/Article/200802/154.html